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化石能源的大量消耗使溫室氣體CO2的排放量急劇增加,引起全球氣候變暖等日益嚴峻的環(huán)境問題。若能利用CO2為原料,將其直接轉(zhuǎn)化為高附加值的化學品,不僅可實現(xiàn)碳減排,還可減輕對煤、石油等傳統(tǒng)資源的依賴,具有重要意義。然而,二氧化碳的選擇性轉(zhuǎn)化是世界性的難題,制備高選擇性、高穩(wěn)定性的催化劑面臨巨大挑戰(zhàn)。
在前期CO2加氫直接轉(zhuǎn)化制燃料汽油的研究基礎(chǔ)上,該團隊首次提出了CO2加氫直接轉(zhuǎn)化為高值化學品線-烯烴的新路線。線性?-烯烴是一種非常重要且附加值極高的化工原料,被廣泛應(yīng)用于高級潤滑油、聚烯烴等生產(chǎn)領(lǐng)域。但該產(chǎn)品的生產(chǎn)長期依賴石油,且市場嚴重供不應(yīng)求。在最新的研究工作中,該團隊通過設(shè)計氧化鐵和碳化鐵共存的鐵催化劑,輔以玉米芯灰分中協(xié)同共存的多種電子助劑和結(jié)構(gòu)助劑,突破了二氧化碳加氫C-O鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)的技術(shù)瓶頸,在溫和的反應(yīng)條件下,大幅提升了烯烴及線性?-烯烴的選擇性,CO2單程轉(zhuǎn)化率31%,烯烴選擇性達72%,C4-C17的線性-烯烴在烯烴(C4+)中的比例突破80%。通過優(yōu)化多活性位及助劑的空間排布,揭示了線性?-烯烴生成的關(guān)鍵控制機制。催化劑連續(xù)運轉(zhuǎn)保持穩(wěn)定。該工作為利用CO2制取高值化學品的研究提供了新思路,同時也為間歇性可再生能源的利用開辟了新途徑。
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